石墨相氮化碳(g?C3N4)作为一种对环境温和的半导体材料,在光催化领域具有良好的应用前景。但是,纯g?C3N4因比表面积小、光生载流子分离难等缺点影响了其光催化性能,限制了其大规模应用,因此对g?C3N4进行改性使其光催化性能得到提升具有重要意义。从合成方法和改性策略出发,综述了近年来g?C3N4光催化剂的研究进展,并总结了g?C3N4光催化剂在废水处理降解污染物、产H2及产H2O2等领域的应用发展。结果表明,改性后的g?C3N4光催化剂性能得到了巨大的提升。最后,对g?C3N4的发展方向进行了展望。
石墨相氮化碳(g?C3N4)是一种经典的非金属半导体光催化剂,具有物理化学特性稳定、能带结构合理、原料廉价易得、安全无污染等优势,在环保净化与能源催化等领域有良好的应用发展前景,近年来引起了广泛重视。但是,由于g?C3N4具有比表面积小、对可见光的吸收功能较低、光生电子与空穴复合率较高等缺点,严重影响了其应用。综述了g?C3N4的基本构造、特点、主要改性方式和国内外近年来g?C3N4的实际应用,其中改性方式涉及元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等。
以多聚甲醛、1,3,5?三甲基苯和对苯二胺为C源和N源聚合制得CN y 前驱体,经焙烧制成N掺杂C催化剂,并研究经由不同焙烧温度制得的N掺杂C催化剂对乙炔氢氯化反应性能的影响。结果表明,CN y ?700?1催化剂反应活性最高,在乙炔与氯化氢体积比 1.0∶1.1、反应温度280 ℃、乙炔体积空速90 h-1的反应条件下,乙炔转化率可高达89.8%。通过催化剂表征发现,催化剂的活性与比表面积、孔体积和吡咯N相对含量有关,与吡咯N原子结合的碳原子是其活性位点;在一定温度范围内,升高焙烧温度可使催化剂产生较大的比表面积,吡啶N也一定程度转化为吡咯N;催化剂失活的主要原因是积碳。
负载型SnCl2是一种无汞乙炔氢氯化催化剂,为了增强SnCl2催化剂的乙炔氢氯化反应性能,通过引入乙酰丙酮配体(acetylacetone)制备了5.0%Sn(acac)2Cl2/AC催化剂,并对催化剂的物化性能进行了分析。结果表明,在乙炔体积空速为90 h-1、乙炔与HCl物质的量比为1∶1.1、反应温度为170 ℃的条件下,5.0%Sn(acac)2Cl2/AC催化剂的乙炔转化率达到96%,高于5.0%SnCl2/AC催化剂的乙炔转化率;结合反应前后催化剂的性能表征,证实引入乙酰丙酮配体可增强SnCl2催化剂的乙炔吸附能力,同时还可起到抑制反应过程中锡流失的作用,有效地提高了SnCl2催化剂的反应活性和稳定性。
光催化技术的发展日益成熟,其中石墨氮化碳(g?C3N4)作为一种能够响应可见光的非金属催化剂,因其具有可调节的能带结构,较高的物理化学稳定性以及环境友好等特点,在太阳能转换和环保领域得到了广泛的关注,成为新的研究热点。但是其自身也存在一些缺陷,例如比表面积小、光生电子空穴对易复合、光能利用率不高等,限制了g?C3N4在实际生产生活中的应用。因此结合国内外g?C3N4领域的发展和研究成果,从发展过程、合成方法、改性优化、性能应用等方面对g?C3N4进行了总结,并对如何进一步提高g?C3N4性能进行了展望。