石油化工高等学校学报
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光催化材料石墨相氮化碳的合成、改性及应用
杨文科, 卢连雪, 李鹏, 张健, 胡绍争
石油化工高等学校学报    2024, 37 (1): 43-51.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.01.006
摘要403)   HTML14)    PDF (1744KB)(162)    收藏

石墨相氮化碳(g?C3N4)作为一种对环境温和的半导体材料,在光催化领域具有良好的应用前景。但是,纯g?C3N4因比表面积小、光生载流子分离难等缺点影响了其光催化性能,限制了其大规模应用,因此对g?C3N4进行改性使其光催化性能得到提升具有重要意义。从合成方法和改性策略出发,综述了近年来g?C3N4光催化剂的研究进展,并总结了g?C3N4光催化剂在废水处理降解污染物、产H2及产H2O2等领域的应用发展。结果表明,改性后的g?C3N4光催化剂性能得到了巨大的提升。最后,对g?C3N4的发展方向进行了展望。

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石墨相氮化碳的制备、改性及应用
陈基鹏, 杨阳佳子, 李鹏, 张健, 胡绍争
石油化工高等学校学报    2023, 36 (5): 45-51.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.05.006
摘要607)   HTML39)    PDF (1448KB)(335)    收藏

石墨相氮化碳(g?C3N4)是一种经典的非金属半导体光催化剂,具有物理化学特性稳定、能带结构合理、原料廉价易得、安全无污染等优势,在环保净化与能源催化等领域有良好的应用发展前景,近年来引起了广泛重视。但是,由于g?C3N4具有比表面积小、对可见光的吸收功能较低、光生电子与空穴复合率较高等缺点,严重影响了其应用。综述了g?C3N4的基本构造、特点、主要改性方式和国内外近年来g?C3N4的实际应用,其中改性方式涉及元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等。

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含氮聚合物催化剂的制备及乙炔氢氯化性能研究
乔文强, 孙玺, 王连杰, 张健, 秦玉才, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2022, 35 (3): 30-35.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.03.005
摘要299)   HTML    PDF (1304KB)(119)    收藏

以多聚甲醛、1,3,5?三甲基苯和对苯二胺为C源和N源聚合制得CN y 前驱体,经焙烧制成N掺杂C催化剂,并研究经由不同焙烧温度制得的N掺杂C催化剂对乙炔氢氯化反应性能的影响。结果表明,CN y ?700?1催化剂反应活性最高,在乙炔与氯化氢体积比 1.0∶1.1、反应温度280 ℃、乙炔体积空速90 h-1的反应条件下,乙炔转化率可高达89.8%。通过催化剂表征发现,催化剂的活性与比表面积、孔体积和吡咯N相对含量有关,与吡咯N原子结合的碳原子是其活性位点;在一定温度范围内,升高焙烧温度可使催化剂产生较大的比表面积,吡啶N也一定程度转化为吡咯N;催化剂失活的主要原因是积碳。

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乙酰丙酮配体对SnCl 2/AC催化乙炔氢氯化反应的影响
周维, 张健, 乔文强, 孙玺, 秦玉才, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2022, 35 (2): 37-42.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.02.006
摘要341)   HTML    PDF (1251KB)(69)    收藏

负载型SnCl2是一种无汞乙炔氢氯化催化剂,为了增强SnCl2催化剂的乙炔氢氯化反应性能,通过引入乙酰丙酮配体(acetylacetone)制备了5.0%Sn(acac)2Cl2/AC催化剂,并对催化剂的物化性能进行了分析。结果表明,在乙炔体积空速为90 h-1、乙炔与HCl物质的量比为1∶1.1、反应温度为170 ℃的条件下,5.0%Sn(acac)2Cl2/AC催化剂的乙炔转化率达到96%,高于5.0%SnCl2/AC催化剂的乙炔转化率;结合反应前后催化剂的性能表征,证实引入乙酰丙酮配体可增强SnCl2催化剂的乙炔吸附能力,同时还可起到抑制反应过程中锡流失的作用,有效地提高了SnCl2催化剂的反应活性和稳定性。

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石墨相氮化碳光催化剂的研究进展
谢磊, 刘帅, 孙有为, 张健, 胡绍争
石油化工高等学校学报    2021, 34 (6): 27-34.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2021.06.005
摘要1180)   HTML    PDF (1056KB)(552)    收藏

光催化技术的发展日益成熟,其中石墨氮化碳(g?C3N4)作为一种能够响应可见光的非金属催化剂,因其具有可调节的能带结构,较高的物理化学稳定性以及环境友好等特点,在太阳能转换和环保领域得到了广泛的关注,成为新的研究热点。但是其自身也存在一些缺陷,例如比表面积小、光生电子空穴对易复合、光能利用率不高等,限制了g?C3N4在实际生产生活中的应用。因此结合国内外g?C3N4领域的发展和研究成果,从发展过程、合成方法、改性优化、性能应用等方面对g?C3N4进行了总结,并对如何进一步提高g?C3N4性能进行了展望。

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Bi、Cu助剂对SnCl 4/AC催化乙炔氢氯化反应的影响
张健, 孙玺, 周维, 乔文强, 秦玉才, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2020, 33 (1): 7-11.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2020.01.002
摘要392)   HTML    PDF (1166KB)(246)    收藏
以活性炭(AC)为载体制备了负载型SnCl4催化剂,并添加了不同质量分数BiCl 3以及CuCl 2,以此研究助剂对催化乙炔氢氯化反应性能的影响。结果表明,5%BiCl3⁃10%CuCl2⁃10%SnCl4的催化剂配比对乙炔氢氯化反应活性最高。在乙炔/氯化氢体积比1∶1.1、反应温度170 ℃、乙炔空速60 h-1的反应条件下,乙炔转化率最高可达94%。通过对催化剂的表征发现,助剂的引入抑制了反应过程中S的流失,从而提高了催化剂的稳定性和Sn基催化剂的活性。
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溶剂pH对Ce⁃SBA⁃15吸附剂酸活性位构筑及脱硫性能的影响
郭忠森,龚珣,吕曼丽,张健,秦玉才,宋丽娟
石油化工高等学校学报    2019, 32 (5): 14-18.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2019.05.003
摘要437)   HTML    PDF (1534KB)(129)    收藏
采用浸渍法制备Ce⁃SBA⁃15吸附剂,运用N2吸附⁃脱附技术和NH3⁃TPD技术表征吸附剂的物化性质,采用静态吸附实验、固定床动态吸附穿透实验和萃取实验考察吸附剂的脱硫效果。将吸附剂物化性质和脱硫效果相关联,考察制备过程中溶剂pH对Ce⁃SBA⁃15吸附剂酸活性位构筑及脱硫性能的影响。研究表明,溶剂的pH对Ce⁃SBA⁃15脱硫吸附剂酸活性位的构筑存在强静电吸附作用和氧化还原作用两种影响。强酸性条件能够抑制氧化反应的发生,同时由于强静电吸附作用实现Ce物种的高度分散。弱酸性条件由于氧化反应的发生导致Ce物种发生转化而难以形成有效噻吩吸附活性位。最佳的pH为3,此条件下制备的Ce⁃SBA⁃15(3)吸附剂保持有最优的物化性质和噻吩吸附脱除能力。
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C 3N 4/AC结构对二氯乙烷催化热裂解性能的影响
刘政, 孙玺, 张健, 秦玉才, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2018, 31 (6): 17-23.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2018.06.003
摘要334)   HTML    PDF (3268KB)(277)    收藏
采用等摩尔浸渍法,利用含相同物质的量氮的氰胺、硫脲、尿素作为前驱体,以活性炭为载体制备C3N4/AC催化剂。运用固定床反应器评价了C3N4/AC催化剂对1,2⁃二氯乙烷催化热裂解的反应性能,并采用SEM、XRD、BET、XPS、TGA表征了催化剂形貌、结构及表面组成等性质。结果表明,0.110 mol前驱体制备的催化剂初始活性和选择性都接近100%,但催化剂稳定性差异明显,以尿素为前躯体制备的C3N4/AC催化剂稳定性最高。然而,通过降低前驱体负载量合成的C3N4/AC催化剂结构与形貌及催化裂解性能均有差异。当负载量降到每10 g活性炭负载0.057 mol的氮时,以尿素为前躯体制备的C3N4/AC催化剂对1,2⁃二氯乙烷裂解催化活性较好、稳定性最高。不同前驱体合成的氮化碳形貌不同,硫脲、氰胺虽然可获得更多的氮化碳,但是所形成的氮化碳容易团聚从而影响了催化活性,尿素是用于该催化剂合成最优的前驱体。
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埋地超稠油管道温度场分析
王玉福,杨肇琰,王鹏,党红星,邹新行,张健
石油化工高等学校学报    2013, 26 (1): 72-75.   DOI: 10.3969/j.issn.1006396X.2013.01.017
摘要408)      PDF (5880KB)(317)    收藏
暋对超稠油埋地热油管道进行传热分析,建立管道与土壤温度场模型,并进行数值模拟计算分析。通过现场实验采集数据与数值模拟计算相比较,结果表明,当前保温措施能够满足工程要求。
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